研究突破 - 中国科学院物理研究所黄学杰团队联合多家机构在全固态金属锂电池界面领域取得研究成果，成果发表于《自然-可持续发展》[1] - 该研究解决了制约全固态电池商业化的关键瓶颈问题，被评价为向实用化迈出决定性一步[3] 界面难题背景 - 全固态金属锂电池的界面难题长期困扰行业，金属锂负极与固体电解质之间易生成孔洞导致接触失效和性能快速衰减[4] - 界面接触不良类比插头与插座接触不良，硫化物固体电解质与金属锂负极初始阻抗可能超过1000Ω/cm²[4] - 界面接触不良引发三个问题：高阻抗界面层增加内阻、锂枝晶生长导致短路、锂孔洞形成需外部压力维持接触[5] 现有解决方案及局限 - 加压方法是广泛应用的策略，硫化物电解质与锂金属负极在1 MPa压力下初始阻抗可降低80%，在2MPa压力下枝晶生长速率降低90%[7] - 丰田早期原型采用5MPa外部加压，但增加电池体积和重量难以商业化[8] - QuantumScape采用陶瓷-聚合物复合电解质提供0.3MPa自约束压力，无需外部设备但成本高经济性难体现[8] - 美国马里兰大学提出还原性亲电体策略生成超薄界面层，但界面层稳定性需验证且制备工艺复杂[8] 新技术方案与机理 - 黄学杰团队通过调控固体电解质中预置阴离子迁移，原位形成富LiI动态界面层，自适应锂负极体积变化[10] - 采用新思路后，硫化物电解质电池在1.25mA cm-2电流密度下循环2400次后容量保持率达90.7%[10] - 实现动态自适应界面的核心是改变传统策略，使固体电解质中部分阴离子实现迁移，选定LiI掺杂的硫化物电解质Li3.2PS4I0.2作为模型体系[10] - 利用第一性原理分子动力学模拟证实掺杂电解质室温总离子电导率高于未掺杂，阴离子贡献额外离子电导[11] 实验验证与性能 - 在0.6MPa低压力下，具有5mAh cm-2高面容量的锂对称电池实现稳定循环[11] - 即使电流密度提升至2.0mA cm-2，含有动态自适应界面的电池仍表现出优异循环稳定性[12] - 以钴酸锂为正极组装3cm × 3cm软包电池，在零外部压力下循环300次后容量保持率达74.4%，证明策略可摆脱对高堆栈压力的依赖[12] 工作机制深入分析 - 循环后电池界面保持紧密物理接触，无孔洞也无锂枝晶形成[13] - 富LiI动态自适应界面仅在发生锂剥离的电极一侧形成，电流方向反转时形成位置动态切换，表明是电场驱动过程[13] - 动态自适应界面厚度与初始界面粗糙度及锂沉积/剥离体积效应相关，但生长是自限制的[13]